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省杰青獲得者、中南大學劉敏教授團隊在國際一流期刊《Nature Communications》發表研究論文
湖南省科學技術廳門戶網站
發布時間：
2020-08-25 10:52
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近日，省杰青獲得者、中南大學物理與電子學院劉敏教授團隊在國際一流期刊《Nature Communications》上發表了“Iron phthalocyanine with coordination induced electronic localization to boost oxygen reduction reaction”的研究論文。該論文深入研究了配位誘導電荷局域化從而提高分子催化劑的氧還原活性。中南大學為該論文的第一完成單位及通訊作者單位，博士生陳克軍和劉康為共同第一作者，劉敏教授為唯一通訊作者。
開發低成本高活性的氧還原催化劑對燃料電池和金屬空氣電池的快速發展至關重要。鐵酞菁分子催化劑具有獨特的Fe-N4活性和較低的氧還原反應能壘，從而引起了廣泛的關注和研究。然而，鐵酞菁的二維平面結構導致了其對稱的電子結構，并且這種電子結構限制了其對氧氣的吸附和活化，調控活性中心的電子結構提高反應活性具有重要意義。劉敏教授團隊提出了一種軸向Fe-O配位誘導的電子重分布策略，通過配位誘導電荷局域化，打破活性中心的電荷對稱性，提高了分子催化劑的氧還原活性。理論計算表明，配位可有效調節鐵酞菁的電子結構，使得其催化性能增強。同步X射線和莫斯堡爾譜的測試結果表明了配位的有效構建并提高了氧氣的吸附能力。實驗所獲得的最優催化劑，顯示出極其優異的氧還原性能，半波電位為0.90 V，塔菲兒斜率為創紀錄的27.5 mV dec?1。這個工作為構建高效的分子催化劑打開了新思路。
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